Jonas Šakalys, Darius Valiulis, Ernesta Meinorė, Vadimas Dudoitis,
Kęstutis Kvietkus, and Vidmantas Ulevičius
Received 22 December 2014; revised 25 February 2015; accepted 20
March 2015
MIESTO SUBMIKRONINĖS FRAKCIJOS
AEROZOLIO DALELIŲ CHEMINIŲ KOMPONENČIŲ TANKIO ĮVERTINIMO
METODAS
Miestuose vienas iš pagrindinių
aerozolio dalelių šaltinių yra transportas. Formuojantis
aerozolio dalelėms, vienas iš svarbiausių jų parametrų – dalelių
tankis. Aerozolio dalelių formavimosi mechanizmams paaiškinti
reikalingi kompleksiniai eksperimentai ir jų metu gautų duomenų
apibendrinimai. Šiaulių mieste 2012 m. kovo mėn. 15–27 d. buvo
atliekami aerozolio dalelių, mažesnių nei 1 μm, cheminės
sudėties ir skaitinės koncentracijos pasiskirstymo pagal dalelių
dydžius matavimai. Matavimai atlikti kvadrupoliniu aerozolių
masės spektrometru (Q-AMS) ir dalelių judrumo skenavimo sistema
(SMPS).
Nuo eksperimento pradžios iki kovo mėn. 19 d. 18 val. būdinga
didesnė NH4+, NO3–,
SO42– koncentracija, todėl visas
eksperimento laikotarpis suskirstytas į trumpąjį ir ilgąjį
periodus (iki ir po kovo mėn. 19 d. 18 val.). Pirmajam periodui
būdinga oro masių pernaša, praeinanti virš pramoninių šiaurės
Europos šalių, o likusiam periodui jau būdingos santykinai
švarios oro masės iš šiaurės ir šiaurės vakarų dalies.
Eksperimento duomenys kiekvienam periodui buvo suskirstyti pagal
laikus: naktinį (nuo 21 val. iki 3 val.), kai transporto eismas
yra mažiausias, ir dieninį (nuo 6 val. iki 21 val.), kai
transporto eismas yra intensyviausias. Tokiu būdu visi matavimų
duomenys buvo suskirstyti į keturias grupes, o kiekvienos grupės
duomenys suvidurkinti.
Aerozolio dalelės, kurias Q-AMS priima kaip vienodas, sieja
sąlyga ρD = const, kai SMPS pateikia tikruosius dalelių
dydžius. Naudojantis literatūroje pateiktomis atskirų
komponenčių tankių vertėmis, iš Q-AMS duomenų buvo apskaičiuoti
atstojamieji dalelių tankiai ir pagal juos pakoreguoti dalelių
skersmenys. Panaudojus SMPS ir koreguotus Q-AMS duomenis,
suskaičiuoti cheminių komponenčių tankiai aerozolio dalelėse.
Kadangi Q-AMS elementinės anglies (EC) nematuoja, tai galimas
jos įnašas buvo įvertintas remiantis literatūros duomenimis.
Toliau buvo pasirinkti du variantai – kai aerozolio dalelių masę
sudaro tik organinės medžiagos ir organinės medžiagos kartu su
EC. Nustatytos cheminių komponenčių tankių sumos neatitiko
anksčiau apskaičiuotų atstojamųjų tankių. Šiam neatitikimui
išaiškinti buvo išanalizuoti ilgojo periodo dalelių dydžio iki
100 nm dieniniai matavimo duomenys. Pasirinkimą lėmė tai, kad
šiame dalelių dydžių intervale vyksta dalelių formavimasis,
dalelės yra hidrofobinės, dominuoja organinės medžiagos, o
likusios cheminės komponentės sudaro nežymią dalį. Taip
sumodeliuotas aerozolio dalelių pasiskirstymas pagal jų tankį ir
dydį dalelių tankio ir dydžių diagramos (ρ, D)
lauke. Varijuojant tankio medianines vertes ir standartinio
nuokrypio pasiskirstymo pagal dalelių dydį parametrus, gautas
eksperimentinių Q-AMS išmatuotų duomenų sutapimas su modeliavimo
duomenimis. Modeliavimo rezultatai parodė, kad miesto
atmosferoje, esant intensyviam transporto eismui,
besiformuojančios vienodo dydžio dalelės turi skirtingus
tankius. Tai rodo, kad besiformuojančios dalelės yra porėtos
struktūros. Aerozolio dalelių, mažesnių nei 100 nm, tankis yra
mažesnis už 1 g cm–3. Tankio medianinė vertė mažėja
ir standartinis tankio nuokrypis didėja mažėjant dalelių
skersmeniui. Derinant Q-AMS ir SMPS sistema gautus duomenis
tikslinga pasinaudoti dalelių kiekių pasiskirstymo modeliavimu
dalelių dydžių ir tankio diagramoje.
References
/
Nuorodos
[1] D.W. Dockery and
C.A. Pope, Acute respiratory effects of particulate
air-pollution, Annu. Rev. Publ. Health
15, 107–132
(1994),
http://dx.doi.org/10.1146/annurev.pu.15.050194.000543
[2] J. Ovadnevaitė, K. Kvietkus, and A. Maršalka, 2002 summer
fires in Lithuania: Impact on the Vilnius city air quality and
the inhabitants health, Sci. Total Environ.
356(1–3),
11–21 (2006),
http://dx.doi.org/10.1016/j.scitotenv.2005.04.013
[3] C.A. Pope and D.W. Dockery, Health effects of fine
particulate air pollution: Lines that connect, J. Air Waste
Manag. Assoc.
56, 709–742 (2006),
http://dx.doi.org/10.1080/10473289.2006.10464485
[4] S. Solomon, D. Qin, M. Manning, Z. Chen, M. Marquis, K.B.
Averyt, M. Tignor, and H.L. Miller,
Climate Change 2007: The
Physical Science Basis, Contribution of Working Group I to the
Fourth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on
Climate Change (Cambridge University Press, Cambridge,
United Kingdom and New York, NY, USA, 2007),
http://www.ipcc.ch/ipccreports/ar4-wg1.html,
accessed: July 2014
[5] C.P. Chio and C.M. Liao, Assessment of atmospheric ultrafine
carbon particle induced human health risk based on surface area
dosimetry, Atmos. Environ.
42, 8575–8584 (2008),
http://dx.doi.org/10.1016/j.atmosenv.2008.08.027
[6]
IARC Scientific Publication No.161: Air Polution and
Cancer, Eds. K. Straif, A. Cohen, and J. Samet, eISBN
978-92-832-2161-6, ISSN 0300-5085 (2013),
http://www.iarc.fr/en/publications/books/sp161/
[7] IPCC, 2013:
Climate Change 2013: The Physical Science
Basis, Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment
Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change,
Eds. T.F. Stocker, D. Qin, G.K. Plattner, M. Tignor, S.K. llen,
J. Boschung, A. Nauels, Y. Xia, V. Bex, and P.M. Midgley
(Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New
York, NY, USA, 2013),
http://dx.doio.org/10.1017/CBO9781107415324
[8] X. Li, P. Gilmour, K. Donaldson, and W. MacNee, Free radical
activity and proinflammatory effects of particulate air
pollution (PM10) in vivo and in vitro, Thorax
51(12),
1216–1222 (1996),
http://dx.doi.org/10.1136/thx.51.12.1216
[9] J. Kannosto, A. Virtanen, M. Lemmetty, J.M. Makela, J.
Keskinen, H. Junninen, T. Hussein, P. Aalto, and M. Kulmala,
Mode resolved density of atmospheric aerosol particles, Atmos.
Chem. Phys.
8, 5327–5227 (2008),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-8-5327-2008
[10] Y.F. Lin, Y.P.G. Wu, and C.T. Chang, Combustion
characteristics of waste-oil produced biodiesel/diesel fuel
blends, Fuel
86, 1772–1780 (2007),
http://dx.doi.org/10.1016/j.fuel.2007.01.012
[11] S. Chien, Y.J. Huang, S.C. Chuang, and H.H. Yang, Effects
of biodiesel blending on particulate and polycyclic aromatic
hydrocarbon emissions in nano/ultrafine/fine/coarse ranges from
diesel engine, Aerosol Air Qual. Res.
9, 18–31 (2009),
http://dx.doi.org/10.4209/aaqr.2008.09.0040
[12] M. Kulmala, K.E.J. Lehtinen, and A. Laaksonen, Cluster
activation theory as an explanation of the linear dependence
between formation rate of 3 nm particles and sulphuric acid
concentration, Atmos. Chem. Phys.
6, 787–793 (2006),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-6-787-2006
[13] D. Brus, K. Neitola, A.P. Hyvarinen, T. Petaja, J.
Vanhanen, M. Sipila, P. Paasonen, M. Kulmala, and H. Lihavainen,
Homogenous nucleation of sulfuric acid and water at close to
atmospherically relevant conditions, Atmos. Chem. Phys.
11,
5277–5287 (2011),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-11-5277-2011
[14] Z.D. Ristovski, T. Suni, M. Kulmala, M. Boy, N.K. Meyer, J.
Duplissy, A. Turnipseed, L. Morawska, and U. Baltensperger, The
role of sulphates and organic vapours in growth of newly formed
particles in a eucalypt forest, Atmos. Chem. Phys.
10,
2919–2926 (2010),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-10-2919-2010
[15] M. Ehn, T. Petaja, H. Aufmhoff, P. Aalto, K. Hameri, F.
Arnold, A. Laaksonen, and M. Kulmala, Hygroscopic properties of
ultrafine aerosol particles in the boreal forest: diurnal
variation, solubility and the influence of sulfuric acid, Atmos.
Chem. Phys.
7, 211–222 (2007),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-7-211-2007
[16] G. Hanel and J. Thudium, Mean bulk densities of samples of
dry atmospheric aerosol particles: A summary of measured data,
Pure Appl. Geophys.
115(4), 799–803 (1977),
http://dx.doi.org/10.1007/BF00881211
[17] P.H. McMurry, X. Wang, K. Park, and K. Ehara, The
relationship between mass and mobility for atmospheric
particles: a new technique for measuring particle density,
Aerosol Sci. Technol.
36, 227–238 (2002),
http://dx.doi.org/10.1080/027868202753504083
[18] M.T. Spencer, L.G. Shields, and K.A. Prather, Simultaneous
measurement of the effective density and chemical composition of
ambient aerosol particles, Environ. Sci. Technol.
41(4),
1303–1309 (2007),
http://dx.doi.org/10.1021/es061425+
[19] M. Hu, J. Peng, K. Sun, D. Yue, S. Guo, A. Wiedensohler,
and Z. Wu, Estimation of size-resolved ambient particle density
based on the measurement of aerosol number, mass, and chemical
size distribution in the winter in Beijing, Environ. Sci.
Technol.
46, 9941–9947 (2012),
http://dx.doi.org/10.1021/es204073t
[20] P. DeCarlo, J. Slowik, D. Worsnop, P. Davidovits, and J.
Jimenez, Particle morphology and density characterization by
combined mobility and aerodynamic diameter measurements. Part 1:
Theory, Aerosol Sci. Technol.
38, 1185–1205 (2004),
http://dx.doi.org/10.1080/027868290903907
[21] Q.G.J. Malloy, S. Nakao, L. Qi, R. Austin, C. Stothers, H.
Hagino, and D.R. Cocker, Real-time aerosol density determination
utilizing a modified scanning mobility particle sizer – aerosol
particle mass analyzer system, Aerosol. Sci. Technol.
43(7),
673–678 (2009),
http://dx.doi.org/10.1080/02786820902832960
[22] L. Morawska, G. Johnson, Z. Ristovski, and V. Agranovski,
Relation between particle mass and number for submicrometer
airborne particles, Atmos. Environ.
33(13), 1983–1990
(1999),
http://dx.doi.org/10.1016/S1352-2310(98)00433-6
[23] O. Schmid, E. Karg, D.E. Hagen, P.D. Whitefield, and G.A.
Ferron, On the effective density of nonspherical particles as
derived from combined measurements of aerodynamic and mobility
equivalent size, J. Aerosol. Sci.
38(4), 431–443 (2007),
http://dx.doi.org/10.1016/j.jaerosci.2007.01.002
[24] J.T. Jayne, D.C. Leard, X.F. Zhang, P. Davidovits, K.A.
Smith, C.E. Kolb, and D.R. Worsnop, Development of an aerosol
mass spectrometer for size and composition analysis of submicron
particles, Aerosol Sci. Technol.
33, 49–70 (2000),
http://dx.doi.org/10.1080/027868200410840
[25] M.R. Canagaratna, J.T. Jayne, J.L. Jimenez, J.D. Allan,
M.R. Alfarra, Q. Zhang, T.B. Onasch, F. Drewnick, H. Coe, A.
Middlebrook, A. Delia, L.R. Williams, A.M. Trimborn, M.J.
Northway, P.F. DeCarlo, C.E. Kolb, P. Davidovits, D.R. Worsnop,
Chemical and microphysical characterization of ambient aerosols
with the aerodyne aerosol mass spectrometer, Mass Spectrom. Rev.
26, 185–222 (2007),
http://dx.doi.org/10.1002/mas.20115
[26] P. Liu, P.J. Ziemann, D.B. Kittelson, and P.H. McMurry,
Generating particle beams of controlled dimensions and
divergence: I. Theory of particle motion in aerodynamic lenses
and nozzle expansions, Aerosol Sci. Technol.
22, 293–313
(1995),
http://dx.doi.org/10.1080/02786829408959748
[27] A. Middlebrook and R. Bahreini, Applying Laboratory
Collection Efficiencies to Ambient Field Data, AMS Users'
Meeting 2008 (2008),
http://cires1.colorado.edu/jimenez-group/UsrMtgs/UsersMtg9/09_Middlebrook_CE.pdf
[28] S. Byčenkienė, K. Plauškaitė-Šukienė, V. Dudoitis, and V.
Ulevičius, Urban background levels of particle number
concentration and sources in Vilnius, Lithuania, Atmos. Res.
143,
279–292 (2014),
http://dx.doi.org/10.1016/j.atmosres.2014.02.019
[29] A. Wiedensohler, W. Birmili, A. Nowak, A. Sonntag, K.
Weinhold, M. Merkel, B. Wehner, T. Tuch, S. Pfeifer, M. Fiebig,
et al., Mobility particle size spectrometers: harmonization of
technical standards and data structure to facilitate high
quality long-term observations of atmospheric particle number
size distributions, Atmos. Meas. Tech.
5, 657–685
(2012),
http://dx.doi.org/10.5194/amt-5-657-2012
[30] Q. Zhang, M.R. Canagaratna, J.T. Jayne, D.R. Worsnop, and
J.L. Jimenez, Time- and size-resolved chemical composition of
submicron particles in Pittsburgh: Implications for aerosol
sources and processes, J. Geophys. Res.
110, D07S09
(2005),
http://dx.doi.org/10.1029/2004jd004649
[31] C. Mohr, P.F. DeCarlo, M.F. Heringa, R. Chirico, J.G.
Slowik, R. Richter, C. Reche, A. Alastuey, X. Querol, R. Seco,
J. Pe
ñuelas, J.L. Jiménez, M.
Crippa, R. Zimmermann, U. Baltensperger, and A.S.H. Prévôt,
Identification and quantification of organic aerosol from
cooking and other sources in Barcelona using aerosol mass
spectrometer data, Atmos. Chem. Phys.
12, 1649–1665
(2012),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-12-1649-2012
[32] L. Xing, T.M. Fu, J.J. Cao, S.C. Lee, G.H. Wang, K.F. Ho,
M.C. Cheng, C.F. You, and T.J. Wang, Seasonal and spatial
variability of the OM/OC mass ratios and high regional
correlation between oxalic acid and zinc in Chinese urban
organic aerosols, Atmos. Chem. Phys.
13, 4307–4318
(2013),
http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-4307-2013
[33] B.J. Turpin and H.J. Lim, Species contributions to PM2.5
mass concentrations: Revisiting common assumptions for
estimating organic mass, Aerosol Sci. Technol.
35(1),
602–610 (2001),
http://dx.doi.org/10.1080/02786820119445
[34] T.H. Gan, P. Hield, B. Boere, M. Bentley, T. Cogdon, P.J.
Hanhela, B. Anderson, and R. Gillett, in:
Proceedings of
15th ETH Conference on Combustion Generated Nanoparticles
(Zurich, Switzerland, 2011),
http://www.exisab.com/Docs/Conferences/ETH_Nanoparticle_2011/Gan.pdf